分会

第四十五分会：能源纳米材料物理化学

摘要

尽管在牺牲剂体系下，硫化物光催化剂具有很高的催化活性，但是利用金属硫化物基光催化剂分解纯水产氢仍是光催化研究的难点。自从1981年首次报道的CdS光催化剂在纯水体系下产氢以来，陆续有研究报道金属硫化物分解纯水产氢，不过这些光催化剂的效率仍然较低，需要进一步改进。内部有效的电荷分离和转移，尤其是将硫化物中的光生空穴快速分离转移出去，抑制其光腐蚀效应是实现硫化物纯水体系下光催化产氢的关键。本文通过构建全固态Z型纳米体系实现硫化物基光催化剂的分解纯水产氢。其中，Cd0.9Zn0.1S（CZS）纳米棒作为产氢端，红磷（RP）作为产氧端，CoP作为电子中继体。形貌分析表明独特的RP@CoP纳米核壳结构均匀的分布在CZS纳米棒的表面，形成了多个单分散的纳米异质结。能带分析结果显示该体系具有Z型光催化体系的特点，而非传统II型异质结构，因此CZS的光生空穴可快速传导至CoP中继体上与RP的光生电子发生复合，而在CZS和RP上分别发生水的还原和氧化反应。飞秒级瞬态吸收光谱结果也验证了CZS上快速的空穴转移过程。由于CoP和光催化剂间紧密的原子级接触，以及合适的能带结构，高效的电荷分离得以实现。同时，大量单分散的Z型异质结提供了足够的反应活性中心。因此，该基于CZS纳米棒的集成式纳米Z型系统显示了很好的光催化分解纯水性能，其中420 nm的表观量子效率达到6.4%，为目前报道的基于硫化物光催化剂分解纯水产氢的最高值。

关键词

光催化

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