中国化学会第32届学术年会
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高温燃烧反应中NOx的转化机理及非谐振效应研究
于洪晶 夏文文 陈元鹏 胡文也 姚丽*

分会

第五十一分会:燃烧化学

摘要

随着经济的快速发展,船舶柴油机排放废气造成的污染问题越来越突出。船舶尾气中包含NOx和SO2等多种污染物。其中,NOx为大气中的NO、NO2和N2O等的统称,它们自成一个循环系统并相互转化。NOx的生成形式包括三种:燃料型NOx、热力型NOx和快速型NOx。其中,只有燃料型NOx来自于燃料中所含的氮,可以通过燃料脱氮或替代燃料等手段去除。而热力型NOx和快速型NOx均主要产生于空气中氮气的高温反应。由于其生成机理的复杂性,NOx的去除也一直是航运业的难题之一。因此,只有从燃烧反应机理入手,才能从根本上解决船舶尾气中NOx的排放问题。本文基于过渡态理论,应用Yao-Lin(YL)方法,计算出谐振和非谐振速率常数,并拟合出动力学和热力学参数[1-4]。研究发现,对于所有的反应来说,在低温范围内(300 - 1000 K)的速率常数变化明显,而在高温范围内(1000 - 4000 K)随着温度的升高,速率常数变化逐渐变小。此外,有些反应的速率常数相对较高,有些反应的非谐振效应明显,而有些反应二者兼之。以N+NO3→NO+NO2为例,从图1和图2中可以看出该反应具有相对较低能垒、高速率的特征。因此,该反应对于NOx转化过程至关重要。另外,同一温度下的谐振与谐振速率常数存在一定差别,随着温度的升高二者差别越来越大,因此该反应的非谐振效应明显,尤其是高温范围下的非谐振应更加不容忽视。且该反应对于NOx转化过程至关重要。综上所述,NOx机理的研究对于其排放控制至关重要,且非谐振效应(尤其是高温范围)对于NOx的转化机理不容忽视。

关键词

NOx;过渡态理论;反应机理;速率常数;非谐振效应

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张珉 东北师范大学 共1人点赞了这篇线上墙报。